O time foi aceito em 1921 pela Football League, conseguindo a promoção para a primeira divisão em 1936.
O Charlton foi vice-campeão da Primeira Divisão em 1937, quarto colocado em 1938 e terceiro em 1939. Foi, entre as principais equipes da Primeira Divisão, a mais consistente das três temporadas anteriores à Segunda Guerra Mundial. O sucesso continuou no pós-guerra, quando a equipe foi vice-campeã da Copa da Inglaterra em 1946 e campeã em 1947.
O Charlton foi rebaixado à segunda divisão em 1957 e à terceira em 1972, fazendo com que diminuísse muito o número de torcedores. Mesmo a volta à segunda divisão em 1975 não melhorou muito a situação do time.
Na temporada 1979-80 a equipe foi novamente rebaixada. Porém na temporada seguinte o Charlton conseguiu o retorno à segunda divisão. Esse foi um ponto de inflexão na história da equipe, iniciando um período de turbulências. Mudanças no controle e no gerenciamento do time levaram a problemas financeiros que exigiram intervenção em 1984. O clube se transformou em Charlton Athletic Ltd.
A falta de dinheiro levou a equipe a atuar em Selhurst Park, estádio do Crystal Palace, na Década de 1980. Mesmo a promoção à Primeira Divisão em 1986 não aliviou as finanças do clube. Em 1990 a equipe voltou à segunda divisão. No mesmo ano, os torcedores do clube fundaram seu próprio partido político em resposta à recusa do governo de Greenwich à proposta de reforma do estádio "The Valley". O "The Valley Party" (Partido The Valley) ganhou 15 mil votos e conseguiu forçar o conselho da região a aprovar a reforma do estádio.
Em 1991, a equipe deixou o Selhurst Park e jogou a temporada em Upton Park, campo do West Ham.
Em 1992, a equipe retornou a um reformado "The Valley" e conseguiu acesso à Premier League em 1998, porém retornando à segunda divisão em 1999.
O clube conseguiu novamente a promoção em 2000, onde permaneceu até a temporada 2006-07, quando foi rebaixado para a Coca-Cola Championship. Atualmente disputa a EFL Championship, correspondente à segunda divisão inglesa.