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"ascenção" não existe.
Em 2004, foi o protagonista de ''[[Má Educação|La mala educación]]'' do realizador espanhol [[Pedro Almodóvar]], onde interpreta três personagens: Angél, Juan e o travesti Zahara. No mesmo ano, interpretou o papel de [[Che Guevara]] no filme ''[[Diários de Motocicleta|Diarios de Motocicleta]]'' do realizador brasileiro [[Walter Salles]]. O filme baseia-se num livro de memórias que Che Guevara escreveu aos 23 anos sobre uma viagem de moto que fez com [[Alberto Granado]] pela América do Sul em 1952. O filme valeu a primeira nomeação de Gael García Bernal para os prémios [[British Academy of Film and Television Arts|BAFTA]] na categoria de Melhor Ator Principal.
[[Ficheiro:GaelGarciaBernalLFF.jpg|esquerda|miniaturadaimagem|Gael Garcia Bernal numa apresentação do filme ''The King'' em Londres em 2006.]]
No ano seguinte, Gael continuou a trabalhar em filmes de língua inglesa ao interpretar o papel de Elvis em ''[[The King]],'' um filme independente sobre um soldado da marinha que procura o pai que nunca conheceu. Em 2006, protagonizou ''[[La science des rêves|The Science of Dreams]]'' do realizador [[Michel Gondry]], um filme surrealista sobre um homem cujos sonhos e imaginação vívidos afetam a sua relação com a realidade. No mesmo ano, reuniu-se com o realizador Alejandro G. Iñarrítu em ''[[Babel (filme)|Babel]]'', um filme que cruza várias narrativas que ocorrem em vários locais do mundo. Foi um dos filmes mais bem recebidos desse ano e recebeu sete nomeações para os Óscares. Nesse ano foi ainda nomeado para o BAFTA de Estrela em AscençãoAscensão, mas perdeu para [[James McAvoy]].
 
Em 2007, realizou o seu primeiro filme: ''Déficit'', sobre uma reunião familiar que junta membros de classes sociais distintas. No ano seguinte, interpretou o papel do vilão, o Rei da Camarata 3, na [[Ensaio sobre a Cegueira (filme)|adaptação ao cinema]] da obra ''[[Ensaio sobre a Cegueira]]'' de [[José Saramago]], realizada por [[Fernando Meirelles]] e voltou a trabalhar com Diego Luna no filme ''[[Rudo e Cursi|Rudo y Cursi]]'' sobre dois meios-irmãos que rivalizam no futebol profissional.